Erhöhte Auflösung von Arsen in anaeroben Böden durch Anwendung organischer Zusatzstoffe: saures Reinigungsmittel

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 217 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Anwendung organischer Zusatzstoffe (OAMs) fördert häufig die Auflösung von Arsen (As) in Reisböden. Daher ist das Verständnis der Eigenschaften von OAMs, die das Ausmaß der As-Auflösung bestimmen, für eine angemessene Bodenbewirtschaftung von entscheidender Bedeutung. Da die As-Auflösung mit der durch die mikrobielle Atmung verursachten Abnahme des Bodenredoxpotentials zunimmt, könnte die Zersetzbarkeit von OAMs ein entscheidender Faktor für die Kontrolle der As-Auflösung in veränderten Böden sein. Wir stellten die Hypothese auf, dass der Gehalt an säurewaschmittellöslicher organischer Substanz (ADSOM, die hauptsächlich aus nichtfaseriger organischer Substanz und Hemizellulose besteht) in OAMs dazu beitragen kann, das Potenzial von OAMs zur Beschleunigung der As-Auflösung in Böden mit zugesetzten OAMs abzuschätzen. Dazu wurden zwei gegensätzliche Bodentypen, Andosol und Fluvisol, mit 24 verschiedenen OAMs gemischt und 14 Wochen lang einer anaeroben Inkubation unterzogen. Veränderungen im Eh- und gelösten As-Gehalt des Bodens wurden während der gesamten Inkubationszeit überwacht, und As-Spezies in festen Phasen sowie der Eisengehalt (Fe(II)) im Boden wurden nach 2 und 6 Wochen Inkubation gemessen. Je höher der ADSOM-Gehalt in Böden mit OAMs ist, desto höher ist der Gehalt an gelöstem As in den Böden und desto niedriger sind die Eh-Werte. Gelöstes As korrelierte auch positiv mit dem Anteil an As(III) in festen Phasen und dem Fe(II)-Gehalt nach 2 und 6 Wochen Inkubation, was darauf hindeutet, dass die Zersetzung von ADSOM zu einer Verschlechterung der Bodenbedingungen führte und dadurch die Reduzierung von As(V) förderte. und As-haltige Fe-Oxide und anschließende As-Auflösung. Die Ergebnisse stimmten zwischen den beiden Bodentypen überein, obwohl der Gehalt an gelöstem As im Andosol um zwei Größenordnungen niedriger war als der im Fluvisol. Dies ist die erste Studie, die zeigt, dass ADSOM ein wichtiger Indikator für das Potenzial von OAMs zur Förderung der As-Auflösung sein kann, wenn es auf Reisböden angewendet wird.

Arsen (As) kommt in Böden allgegenwärtig als anorganisches As und als organische Spezies vor. Böden in Reisfeldern werden während eines Teils der Anbauperiode überschwemmt, wodurch günstige Bedingungen für die Aufnahme von As aus den Böden durch Reispflanzen geschaffen werden1. Längere Bodenüberschwemmungen führen zu einem Anstieg der gelösten As-Konzentrationen in Reisböden. Die Atmung von Bodenmikroorganismen verringert das Redoxpotential des Bodens, was zu einer Reduktion von As(V) zu As(III) im Boden führt. Sowohl As(V) als auch As(III) werden auf einer Vielzahl von Bodenmineralien sorbiert, wie z. B. Fe-Oxiden, Aluminium (Al)-Mineralien und Tonmineralien2,3,4. Allerdings ist die Sorption von As(III) auf diesen Mineralien viel geringer als die von As(V)2,5,6, obwohl vergleichbare oder größere Mengen von As(III) als As(V) auf Fe-Oxiden bei nahezu neutralem pH-Wert7 sorbiert werden ,8. Darüber hinaus erhöhen gleichzeitig vorhandene gelöste organische Stoffe (DOM) und gelöste Anionen die As-Auflösung aus Böden und verwandten Materialien, indem sie mit As9,10,11 um Sorptionsstellen konkurrieren, und dies tritt bei As(III) stärker auf als bei As(V). bei schwach sauren bis neutralen pH-Werten8,10. Somit führt die Reduktion von As(V) zu As(III) zur Auflösung von As aus festen Phasen im Boden. Es wird auch davon ausgegangen, dass die Freisetzung von As aus anaeroben Böden auf die reduktive Auflösung von As-haltigen Fe-Oxiden zurückzuführen ist, da As und Fe in Bodenlösungen eng und positiv miteinander verbunden sind12,13. Jüngste Studien haben jedoch gezeigt, dass die Reduzierung von As-haltigen Fe-Oxiden nicht immer zu einem Anstieg des gelösten As-Gehalts führt, da freigesetztes As in neu gebildete sekundäre Fe-Phasen eingebaut wird14,15; Dennoch führt eine längere Reduktion und Auflösung von Fe-Oxiden letztendlich zur Freisetzung von As in die Lösungsphase im Boden16.

Der ergänzende Einsatz organischer Zusätze (OAMs) in Reisböden wurde kürzlich neu bewertet, um deren chemische Eigenschaften und Nährstoffstatus für den Reisanbau zu verbessern17,18. Der Einsatz von OAMs in Reisfeldern ist vorteilhaft, da sie dazu beitragen, den Bedarf an chemischen Düngemitteln zu verringern oder diese zu ersetzen; Allerdings gibt ihre Fähigkeit, As zu solubilisieren, Anlass zur Sorge. Obwohl OAMs Reduktionsprozesse beschleunigen und den DOM-Gehalt in Böden erhöhen können, verringert die Anwendung von OAMs den verfügbaren As-Gehalt und senkt dadurch die As-Konzentration in Reispflanzen19,20. Dies kann auftreten, weil As mit Huminstoffen fixiert oder mit DOM komplexiert wird21,22, wohingegen – und das passiert wahrscheinlich häufiger – die Anwendung von OAM mehr As in der Lösungsphase anaerober Böden auflöst und die As-Aufnahme durch Reispflanzen steigert23,24. Suda und Makino25 zeigten, dass der Anstieg der As-Auflösung in anaeroben Böden bei der Anwendung von OAMs durch die Beschleunigung der Bodenreduktion erklärt werden könnte, die eng mit der biologischen Zersetzbarkeit der angewendeten OAMs verbunden ist (d. h. As-Ablösung, die durch die Reduktion von As(V) induziert wird ) und As-haltigen Fe-Oxiden) und nicht durch die Erhöhung konkurrierender Substanzgehalte um Sorptionsstellen.

Daher ist die Aufklärung der biologischen Zersetzbarkeit jedes OAM von entscheidender Bedeutung für die Bestimmung ihres relativen As-Auflösungspotentials in anaeroben Böden mit OAMs, obwohl die tatsächliche Menge oder Geschwindigkeit der As-Auflösung von den Bodeneigenschaften und dem gesamten As-Gehalt abhängt. Dennoch haben die meisten Studien zur As-Auflösung in Böden mit OAMs keine detaillierten OAM-Eigenschaften vorgelegt, und nur wenige Studien haben sich auf deren biologische Zersetzbarkeit und As-Auflösung in angewandten Böden konzentriert25,26. Das Kohlenstoff-Stickstoff-Verhältnis (C/N) wurde häufig als Faktor betrachtet, der die biologische Abbaubarkeit von OAMs beeinflusst27,28,29: Suda und Makino25 zeigten beispielsweise, dass die Anwendung von OAMs mit niedrigem C/N zu einem raschen Rückgang führte im Boden-Redoxpotential (d. h. schnelle Zersetzung und dadurch beschleunigte Auflösung aus anaeroben Böden). Sie verwendeten jedoch 15 gut kompostierte und gut fermentierte OAMs und schlossen unreife (d. h. nicht kompostierte oder gut fermentierte) OAMs aus. Traditionell wurden viele Arten der letzteren auf Reisböden ausgebracht, und einige von ihnen hatten sowohl ein großes C/N-Verhältnis als auch eine hohe biologische Abbaubarkeit. Daher scheint C/N weniger ein umfassender Indikator für die biologische Zersetzbarkeit und das Verbesserungspotenzial für die As-Auflösung zu sein, und es ist ein alternativer Indikator erforderlich, der für das breite Spektrum von OAMs anwendbar ist. Kürzlich wurde die Analyse von sauren Reinigungsmitteln verwendet, um die Zersetzungseigenschaften von Mist und Kompost in ausgebrachten Böden vorherzusagen30,31. In sauren Reinigungsmitteln lösliche organische Substanz (ADSOM) besteht hauptsächlich aus organischen Nichtfasersubstanzen und Hemizellulose und stimmt weitgehend mit der organischen Substanz überein, die innerhalb von 3 Monaten zersetzbar ist30,31. Da ADSOM in OAMs einem mikrobiellen Abbau unterliegt, würden steigende Mengen an ADSOM die reduzierenden Bedingungen in überschwemmten Böden beschleunigen und dadurch die As-Auflösung verbessern. Der Zusammenhang zwischen ADSOM in OAMs und der As-Auflösung aus anaeroben Böden mit OAMs muss jedoch noch geklärt werden.

Die Ziele der vorliegenden Studie bestanden darin aufzudecken: (1) wie unterschiedliche ADSOM-Gehalte in OAMs die Festkörperreduktion von As(V) zu As(III) und die Auflösung von As aus Böden während der Entwicklung reduktiver Bedingungen beeinflussen, (2 ) die Beziehung zwischen ADSOM und As-Auflösung in zwei kontrastierenden Böden, Fluvisolen und Andosolen, und (3) die Zweckmäßigkeit von ADSOM, um anzuzeigen, ob die Anwendung von OAM unter Überflutungsbedingungen zu einer erhöhten Auflösung von As aus dem Boden führt, basierend auf Vergleichen von 24 verschiedenen OAMs. Durch diese Ziele hofft unsere Studie, die Auswahl geeigneter OAMs für die Anwendung auf Reisfeldern zu erleichtern, um die As-Exposition von Reispflanzen zu minimieren.

Wir haben zwei Arten von Böden aus Pflugschichten in unverschmutzten Reisfeldern am Institut für Agrarumweltwissenschaften der Nationalen Organisation für Landwirtschaft und Lebensmittelforschung (Region Kanto, Japan) gesammelt. Eine der Bodenproben wurde aus der Pflugschicht eines Reisfeldes (36° 1′ 27,696″N, 140° 6′ 28,836″E) entnommen, die von einem anderen als Fluvisol kategorisierten Feld (im Folgenden als „F -Boden"). Fluvisole stellen junge Böden in Flussablagerungen dar. Der andere, Andosol (als „A-Boden“ bezeichnet) (36° 1′ 27,6594″N, 140° 6′ 23,004″E), ist einer der vulkanischen Ascheböden und in ganz Japan weit verbreitet. Die gesammelten feuchten Böden wurden durch 2-mm-Maschensiebe gegeben und bis zur Verwendung bei 5 °C gelagert. Ihre Aliquots wurden bei Raumtemperatur luftgetrocknet und für weitere Analysen verschiedener Bodeneigenschaften unter Verwendung geeigneter Methoden verwendet (siehe ergänzende Dateien).

Allgemeine Informationen zu den untersuchten OAMs sind in Tabelle 1 aufgeführt. Die OAMs wurden kommerziell erworben oder auf den Feldern des Forschungsinstituts hergestellt oder dort gesammelt. Die OAMs wurden dann mit einer Wiley-Mühle pulverisiert, nachdem sie bei Raumtemperatur an der Luft getrocknet worden waren, und mit Zirkonoxidkugeln unter Verwendung eines Shake Master Neo (Bio-Medical Science, Tokio, Japan) fein gemahlen. Gemahlene Proben wurden bis zu ihrer Verwendung für chemische Analysen und Inkubationsexperimente bei 5 °C gelagert.

Die Extraktion von Pseudo-Gesamt-As in jedem OAM wurde mittels Säureaufschluss mit einer Mischung aus HNO3 und HClO4 auf einer Heizplatte durchgeführt, und es folgte die Quantifizierung mittels Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-MS; NexION300X, PerkinElmer, Waltham, MA, USA). Der C- und N-Gehalt in jedem OAM wurde mit einem NC-Analysegerät (Sumigraph NC-900; Shimadzu) bestimmt, und ADSOM in OAM wurde mit dem folgenden Verfahren bestimmt32: 1 g OAM wurde mit 100 ml saurer Detergenslösung gemischt, was eine Mischung darstellt Lösung aus 20 g Cetyltrimethylammoniumbromid und 1 L 0,5 mol L−1 Schwefelsäure. Die Mischung wurde 1 Stunde lang in kochendem Wasser erhitzt, mit Filterpapier in einem Büchner-Trichter filtriert und der Rückstand gründlich mit heißem Wasser und Aceton unter vermindertem Druck gewaschen. Der gewaschene Rückstand auf dem Filter wurde ofengetrocknet und gewogen (A: in Säure-Reinigungsmittel unlösliche organische Substanz und Kieselsäure) und dann nach vorheriger Verbrennung auf einer Heizplatte zur Verbrennung bei 600 °C für 2 Stunden in einen Keramiktiegel überführt. Dann wurde das Gewicht des resultierenden weißgrauen Pulvers im Tiegel gewogen (B: Siliciumdioxid). Jedes OAM wurde separat verbrannt und dann wurde dieser Rückstand (C: Rohasche, einschließlich Kieselsäure), der möglicherweise eine kleine Menge restlichen organischen Kohlenstoffs enthielt, gewogen. Die Menge an ADSOM wurde anhand der folgenden Gleichung berechnet:

Die Langzeit-Bodeninkubation unter anaeroben Bedingungen wurde mit geringfügigen Modifikationen wie in unserer vorherigen Studie25 beschrieben durchgeführt. Jedes fein gemahlene OAM (0,05 g, ofengetrocknete Basis) wurde in einem 50-ml-Glasfläschchen gesammelt. Reinstes Wasser und feuchte Erde (10 g, ofengetrocknete Basis) wurden in das Fläschchen gegeben, um das Gesamtwasservolumen auf 30 ml zu bringen. Das Verhältnis von OAMs zu Boden entspricht 5 Mg ha−1, unter der Annahme einer Pflugschichttiefe von 10 cm und einer Schüttdichte von 1 g cm−3. Die Anwendungsrate von OAMs lag im Bereich der Feldanwendungsrate von OAMs33 und wurde ausgewählt, um die Auswirkungen der Zersetzbarkeit verschiedener OAM-Typen anhand ihres Gewichts zu vergleichen. Als Kontrolle wurde ein ähnliches Fläschchen ohne OAM vorbereitet. Nach 2-minütiger Spülung mit Stickstoffgas (N2) wurde das Fläschchen mit einer inneren Butylkautschukkappe und einer äußeren Aluminiumkappe verschlossen. Das verschlossene Fläschchen wurde manuell geschüttelt und für bestimmte Inkubationszeiten (10 Minuten [als Ausgangszustand], 1, 2, 4, 6, 9 und 14 Wochen) bei 30 °C platziert. Das Fläschchen wurde manuell geschüttelt und seine Position im Inkubator alle 2 oder 3 Inkubationstage geändert. Für jede Behandlung wurden zwei Fläschchen vorbereitet.

Nach der Inkubation wurden Proben der Bodenlösung im Fläschchen mit einer zusammengebauten Einheit bestehend aus einer Spritze, einem 0,2-μm-Porenfilter (DG2M-330, Spectrum Laboratories, Inc., Rancho Dominguez, CA, USA) und einer Nadel entnommen ( NN-2360C, Terumo Corporation, Tokio, Japan). Das Gerät wurde vor der Verwendung mit N2 gespült, um eine Sauerstoffkontamination im Fläschchen und eine Exposition gegenüber der entnommenen Bodenlösung zu vermeiden. Das inkubierte Fläschchen wurde manuell geschüttelt und 5 Minuten lang bei 608 xg (2000 U/min) zentrifugiert, um die festen Phasen abzusetzen. Anschließend wurde die Nadel der Probenahmeeinheit durch die Butylkautschukkappe in das Fläschchen eingeführt, um die überstehende Lösung abzusaugen und zu filtern. Ungefähr 4,5 ml Filtrat wurden sofort mit 0,5 ml 1,6 mol L−1 HNO3 gemischt, um die Veränderung der As-Spezies und die Ausfällung von Fe-Hydroxiden in der Lösung zu verhindern.

Ein Aliquot der filtrierten Bodenlösung wurde sofort zur pH-Messung mit einem tragbaren pH-Meter (LAQUA Twin pH, Horiba, Kyoto, Japan) verwendet. Mit Ausnahme der anfänglichen Böden (dh nach 10-minütiger Inkubation) wurde der Eh der Restsuspension mit einer kombinierten Elektrode aus Platin und Silber-Silberchlorid-Elektrodenbaugruppe (InLab Redox Micro, Mettler Toledo, Schweiz) unter N2 gemessen Atmosphäre.

Die Speziation von As in der Bodenlösung wurde mittels Hochleistungsflüssigkeitschromatographie (HPLC)-ICP-MS (HPLC: PerkinElmer Flexar HPLC System) innerhalb von 48 Stunden nach der Probenahme der Bodenlösung bestimmt. Zu den gemessenen Standard-As-Spezies gehörten Arsenit [As(III)], Arsenat [As(V)], Monomethylarsonsäure (MMA), Dimethylarsinsäure (DMA) und Arsenobetain (AsB). In einigen Fällen wurden nicht identifizierte Arten in geringen Mengen in Bodenlösungen nachgewiesen und anhand der Standardkurve für As(V) quantifiziert. Die Nachweisgrenze (LOD) betrug 0,28 bzw. 0,11 μg kg-1 und die Bestimmungsgrenze (LOQ) betrug 0,94 bzw. 0,37 μg kg-1 für F-Boden bzw. A-Boden. Die Gesamtmenge an gelöstem As in Bodenlösungen wurde berechnet, indem die Werte für alle Arten, einschließlich nicht identifizierter Arten, addiert wurden, die über dem LOD lagen. Wenn keine der Arten den LOD überschritt, wurde in der Datenanalyse die Gesamtmenge an As in den Böden auf 0 μg kg−1 festgelegt. Die Konzentration von gelöstem Fe wurde mittels induktiv gekoppelter plasmaoptischer Emissionsspektrometrie (Agilent 700 Series, Agilent Technologies, Santa Clara, CA, USA) gemessen. LOD betrug 0,011 mg kg−1 und LOQ betrug 0,036 mg kg−1. Darüber hinaus wurden für jede gelöste As-Spezies und jedes gelöste Fe Daten unterhalb der LOD mit 0 mg kg−1 angegeben, und diejenigen über LOD, aber unter LOQ wurden als berechnete Werte angegeben. Weitere Einzelheiten finden Sie in den Zusatzdateien.

Für die As-Artbildung in festen Phasen wurden Kontrollböden und OAMs-Böden (2, 5, 9, 10, 13, 14, 19 und 23) nach 2- und 6-wöchiger anaerober Inkubation gesammelt. Nach einer 10-minütigen Inkubation wurden auch Böden ohne OAMs beprobt, um die anfängliche As-Artbildung zu bestimmen. Duplikate der inkubierten Böden in Fläschchen wurden in ein 50-ml-Zentrifugenröhrchen aus Polyethylen überführt und dann unter einer N2-Atmosphäre gut gemischt. Die Suspension wurde 20 Minuten lang bei 1700 xg (3500 U/min) zentrifugiert, um die Feststoffpartikel abzusetzen. Nach dem Entfernen des Überstands wurde ein Aliquot der feuchten Bodenpaste sofort unter einer N2-Atmosphäre in einen Polyethylenbeutel gepackt und bis zur Analyse bei –28 °C eingefroren. Die As-K-Kanten-Röntgenabsorptionsspektren (XANES) der Bodenpaste (11.867 eV) der Bodenpaste wurden mit BL5S1 am Aichi Synchrotron Radiation Center aufgenommen. Mit Bornitrid verdünntes Dinatriumarsenit und an Ferrihydrit sorbiertes Arsenat wurden als Standardmaterialien für As(III) bzw. As(V) verwendet, und Orpiment (As2S3) wurde als Standard für an Schwefel gebundenes As wie As-Sulfide verwendet. und zur Sulfhydrylgruppe in organischer Substanz. In den von uns gesammelten Bodenlösungen wurden keine oder vernachlässigbare Mengen an organischem As nachgewiesen (wie später beschrieben). Darüber hinaus zeigte die vorläufige Messung konzentrierter HNO3-extrahierter Lösungen in ausgewählten Bodenpasten, dass organisches As in festen Phasen vernachlässigbar war (ergänzende Abbildung S1). Daher wurden Spektrendaten zu den Standards für organische As-Spezies nicht in die nachstehende Anpassungsberechnung einbezogen. Die XANES-Spektren aller Standards mit Ausnahme von As(V) wurden im Transmissionsmodus gesammelt, und der Fluoreszenzdetektionsmodus wurde übernommen, um XANES-Spektren für Bodenpasten und Referenz-As(V) mithilfe eines 7-Elemente-Silizium-Driftdetektors zu erhalten. Der Anteil der As-Spezies in Bodenpasten wurde mit einer linearen Kombinationsanpassung (LCF) im Bereich von 11.850–11.900 eV berechnet. Die Analyse der erhaltenen XANES-Daten wurde mit Athena im Demeter-Softwarepaket (Version 0.9.25) durchgeführt.

Um Fe(II) in inkubierten Böden zu quantifizieren, wurden Kontroll- und OAMs-Böden (2, 5, 9, 10, 13, 14, 19 und 23) nach 2 und 6 Wochen Inkubation gesammelt. Fe(II) wurde unter Verwendung des von Kumada und Asami34 vorgeschlagenen Protokolls mit geringfügigen Modifikationen extrahiert und gemessen. Boden-Fe(II) wurde mit angesäuertem Natriumacetat extrahiert und sein Gehalt wurde mit kolorimetrischen Methoden gemessen (siehe ergänzende Dateien).

Eine Rangkorrelationsanalyse nach Spearman wurde durchgeführt, um die statistische Signifikanz nichtlinearer Beziehungen zwischen dem Verhältnis von kumulativem gelöstem As in Böden (siehe unten), dem ADSOM-Gehalt und OAM C/N, dem As(III)-Anteil in den festen Phasen des Bodens und Fe(II) zu testen ), gelöste As- und Fe-Gehalte und Boden-Eh. Die Replikation wurde vor der Rangkorrelationsanalyse gemittelt, da die Rangkorrelationsanalyse nach Spearman die Unabhängigkeit jedes Datenpunkts voraussetzt. Zur Durchführung der Datenanalyse wurde R-Software (Version 3.3.2)35 einschließlich EZR auf R Commander (Version 1.32) verwendet.

Die chemischen Eigenschaften unserer Bodenproben sind in der Ergänzungstabelle S1 aufgeführt. A-Boden wies charakteristische Merkmale allophanischer Andosole auf, die im Allgemeinen große Mengen an SOM, oxalatextrahierbarem Al (Alo) und oxalatextrahierbarem Silizium enthalten. Da A-Boden eine relativ geringe Menge an durch Pyrophosphat extrahierbarem Al aufwies, handelte es sich bei den mit Oxalat extrahierten primären Al-haltigen Substanzen um allophanartige Mineralien und nicht um Al-Humus-Komplexe. Die Mengen an Oxalat-extrahierbarem Fe (Feo) und Dithionit-Citrat-extrahierbarem Fe (Fed) im A-Boden waren etwa dreimal größer als die im F-Boden, was darauf hindeutet, dass der A-Boden deutlich häufiger amorphe und kristalline Fe-Oxide aufwies als F-Boden. Der pH-Wert des F-Bodens war schwach sauer und der des A-Bodens nahezu neutral. Die Texturen von F- und A-Boden bestanden aus leichtem Ton bzw. schwerem Ton, und der gesamte As-Gehalt in beiden Böden lag nahe am durchschnittlichen As-Gehalt in japanischen Reisböden (9 mg kg−1)36.

Die ADSOM- und C/N-Bereiche lagen bei −44,9 bis 706 g kg−1 bzw. 6,70 bis 101 gg−1. In diesem Fall ist zu beachten, dass anorganische Komponenten als Oxide oder Salze vorliegen können und diese Verunreinigungen in der Aschefraktion aus dem oben genannten C-Rückstand (siehe Methoden) zu einer Überschätzung der anorganischen Gehalte führen können. Daher könnte der tatsächliche ADSOM-Gehalt etwas höher sein als durch Gleichung geschätzt. (1) wird zur Berechnung der ADSOM-Werte verwendet. ADSOM-reiche OAMs neigten dazu, niedrige C/N-Werte aufzuweisen, und umgekehrt wiesen ADSOM-arme OAMs tendenziell hohe C/N-Werte auf (siehe Tabelle 1). Allerdings wiesen drei frische (dh unzersetzte) Pflanzenmaterialien, nämlich Nr. 19 (Reisstroh), Nr. 20 (Reisstroh) und Nr. 21 (Weizenstroh), reichlich ADSOM und hohe C/N-Werte auf. Schließlich lag der As-Gehalt in OAMs zwischen 0,07 und 3,11 mg kg−1 (Ergänzungstabelle S2).

Während der gesamten anaeroben Inkubationszeit wiesen Böden, die mehr oder weniger mit OAMs vermischt waren, höhere gelöste As-Konzentrationen auf als Kontrollböden. Die Auflösung von As setzte sich mit der Zeit fort und der Trend der zusätzlichen As-Auflösung variierte je nach Art der zugesetzten OAMs (Abb. 1). Beispielsweise erhöhte die Zugabe von Nr. 1 (Rindenkompost) und Nr. 15 (Kuhmist-1) den gelösten As leicht, während Nr. 9 (Reisstroh) und Nr. 21 (fermentierter Hühnermist-1) den gelösten As deutlich erhöhten Menge an gelöstem As während der gesamten Inkubationszeit. Die Auflösung von As aus Böden, die mit einigen OAMs vermischt waren, erreichte vor dem Ende der Inkubation nahezu ein Plateau bei ~ 350 μg kg−1 für F-Boden und ~ 2,5 μg kg−1 für A-Boden. Darüber hinaus war der gelöste As-Gehalt in A-Boden mit und ohne OAM etwa zwei Größenordnungen niedriger als der in F-Boden.

Zeitliche Veränderungen von gelöstem As in F-Boden und A-Boden während der anaeroben Inkubation. Die Felder auf der linken Seite stellen F-Böden dar, die auf der rechten Seite A-Böden. Zum Vergleich ist in allen Unterfiguren die Kontrolle dargestellt. Die Daten werden als Durchschnitt der Duplikate angezeigt.

Die Speziationsanalyse in Bodenlösungen ergab das Vorhandensein von überwiegend anorganischem As und geringfügig organischem As wie MMA, DMA und AsB (Ergänzende Abbildungen S2 und S3), obwohl die Anwendung von OAMs möglicherweise die Methylierung von As im Zusammenhang mit mikrobiellen Aktivitäten verstärkt ,38. Für F-Boden haben wir As(III) und As(V) getrennt gemessen (ergänzende Abbildung S2) und die Ergebnisse zeigten, dass As(V) beträchtliche Anteile in der Bodenlösung einnahm, wenn der insgesamt gelöste As gering war. Im Gegensatz dazu erschien fast das gesamte (> 90 %) gelöste As bei höheren gelösten As-Konzentrationen (> 10 μg kg−1) als As(III), was frühere Beobachtungen stützt39.

Darüber hinaus stieg die Menge an gelöstem As im F-Boden sigmoidal und nicht linear mit der ADSOM-Zunahme der angewendeten OAMs (Abb. 2). Der begrenzte Anstieg des gelösten As bei Zugabe von ADSOM-armen OAMs (linke Teile der Sigmoidalkurven) spiegelte die unzureichende Abnahme des Bodenredoxpotentials wider, um die As-Auflösung wesentlich zu erhöhen (Ergänzende Abbildungen S4 und S5). Im Gegensatz dazu deuten keine oder geringfügige Unterschiede beim gelösten As in Böden mit ADSOM-reichen OAMs (rechte Teile der Sigmoidkurven) darauf hin, dass es Höchstgrenzen für die As-Auflösung gibt. Mit Ausnahme der einwöchigen Inkubation erreichte gelöstes As im F-Boden das Plateau bei etwa 350 μg kg−1 (Abb. 2). Ein ähnlicher Trend wurde auch bei A-Böden beobachtet, jedoch viel mehrdeutig (Abb. 3, ergänzende Abb. S6).

Beziehung zwischen gelöstem As im F-Boden nach jeder Inkubationszeit und säurelöslicher organischer Substanz (ADSOM) in der angewandten organischen Ergänzung (OAM). Weiße Kreise und graue Kreise kennzeichnen pflanzliche OAMs bzw. tierische OAMs. Der Durchschnitt des gelösten As in Kontrollböden wird zum Vergleich in jeder Inkubationszeit durch eine gepunktete Linie angezeigt.

Beziehung zwischen gelöstem As im A-Boden nach jeder Inkubationszeit und säurelöslicher organischer Substanz (ADSOM) in der angewandten organischen Ergänzung (OAM). Weiße Kreise und graue Kreise kennzeichnen pflanzliche OAMs bzw. tierische OAMs. Der Durchschnitt des gelösten As in Kontrollböden wird zum Vergleich in jeder Inkubationszeit durch eine gepunktete Linie angezeigt.

Die Unterschiede im gelösten As zwischen Böden, die mit ADSOM-armen OAMs gemischt waren, waren nach einer kurzen Inkubationszeit gering und die Unterschiede im gelösten As zwischen Böden, die mit ADSOM-reichen OAMs gemischt waren, waren auch nach einer langen Inkubationszeit gering, insbesondere im F-Boden (Abb. 2 und 3). ). Diese Tatsachen deuten darauf hin, dass es irreführend wäre, die As-Auflösung in Böden, die durch jedes OAM hervorgerufen wird, auf der Grundlage des Ergebnisses einer bestimmten Inkubationsperiode zu vergleichen. Stattdessen sollten zeitlich kumulative Konzentrationen von gelöstem As während einer Langzeitinkubation verwendet werden und daher das Verhältnis des kumulierten gelösten As in Böden mit jedem OAM zu dem von Kontrollböden wie folgt definiert werden:

Das Verhältnis des kumulativen gelösten As korrelierte stark mit dem ADSOM-Gehalt in den verwendeten OAMs (rs > 0,936, p < 0,001 für beide Bodentypen; Abb. 4). Bemerkenswert ist, dass kumulatives gelöstes As im A-Boden in geringerem Maße auf die Anwendung von OAMs reagierte als im F-Boden. Gemäß der groben Schätzung aus Abb. 4 verdoppelt sich die kumulierte Menge an gelöstem As, wenn 0,5 Gew.-% eines OAM mit 100 g kg−1 ADSOM dem F-Boden und ein OAM mit 250 g kg−1 ADSOM dem A zugesetzt wird -Boden. Allerdings waren die Verhältnisse des kumulativen gelösten As für F-Boden und A-Boden trotz ihrer gegensätzlichen Eigenschaften und der unterschiedlichen Empfindlichkeit gegenüber OAM-Anwendungen stark rangkorreliert (rs = 0,977, p < 0,001). Diese Ergebnisse bestätigten, dass der ADSOM-Gehalt von OAMs als Indikator für die Auswahl geeigneter OAMs verwendet werden könnte, basierend auf ihrem Potenzial, das Verhältnis der As-Auflösung gegenüber OAM-freien Böden unabhängig von ihren Eigenschaften zu erhöhen. Beachten Sie, dass bei der Bewertung der absoluten Werte des gelösten As der Gesamt-As-Gehalt und Bodeneigenschaften wie Mineralogie berücksichtigt werden sollten.

Beziehung zwischen dem Verhältnis des kumulativen gelösten As in Böden und des Gehalts an säurelöslicher organischer Substanz (ADSOM) und dem Kohlenstoff-Stickstoff-Verhältnis (C/N) der auf die Böden aufgebrachten organischen Zusatzstoffe (OAMs). Das Verhältnis von kumulativ gelöstem As ist definiert als das Verhältnis von kumulativ gelöstem As in Böden mit jedem OAM, das nach der gesamten Inkubationszeit erhalten wurde, zu dem von Kontrollböden (dh Böden ohne OAM). Nr. 9, Nr. 10 und Nr. 11 sind Böden mit Reisstroh, Reishülsen bzw. Weizenstroh, die reichlich ADSOM und ein hohes C/N aufweisen. Die Daten werden als Durchschnitt der Duplikate angezeigt. rs bezeichnet den Rangkorrelationskoeffizienten nach Spearman.

Der C/N-Wert ist ein möglicher Indikator für das Verbesserungspotenzial von OAMs für die As-Auflösung in Böden. Mehrere Studien haben gezeigt, dass die Zersetzung natürlicher organischer Stoffe oder OAMs mit niedrigem C/N-Verhältnis schneller erfolgte als die mit hohem C/N-Verhältnis40,41,42. Solaiman et al.28 zeigten, dass die As-Auflösung aus As-haltigem, mit Fe-Oxid beschichtetem Sand durch das C/N der zugesetzten OAMs gesteuert wurde. Unsere vorherige Studie zeigte starke Rangkorrelationen zwischen gelöstem As in Böden, Boden-Eh und C/N der angewendeten OAMs25. Die Studie untersuchte jedoch nur gut kompostierte oder gut fermentierte OAMs. Die vorliegende Studie zeigte ähnliche negative Beziehungen (rs < − 418, p < 0,05 für beide Böden) zwischen dem Verhältnis von kumulativem gelöstem As und C/N der angewendeten OAMs sowohl im F- als auch im A-Boden (Abb. 4). Allerdings wiesen Nr. 9 (Reisstroh), 10 (Reisschale) und 11 (Weizenstroh) trotz ihrer hohen C/N-Werte große Anteile an kumulativem gelöstem As auf, was zeigt, dass C/N zur Bewertung des Verbesserungspotenzials nicht nützlich ist von frischen OAMs auf pflanzlicher Basis (d. h. OAMs mit sowohl hohem C/N als auch reichlich ADSOM). Dies steht im Einklang mit Berichten mehrerer Studien, die darauf hinwiesen, dass die Hauptstrukturkomponenten und nicht C/N die Zersetzbarkeit der OAMs 43, 44 regulieren. ADSOM umfasst leicht bis mäßig zersetzbare Bestandteile von OAMs, nämlich nichtfaserige organische Substanzen und Hemizellulose30; Daher wäre es ein allgemeiner anwendbarer Indikator als C/N. Ein Nachteil bei der Verwendung von ADSOM ist die komplizierte und zeitaufwändige Quantifizierungsmethode. Fujiwara et al.32 haben jedoch eine einfache Alternative mithilfe der Nahinfrarotspektroskopie vorgeschlagen.

Anaerobe Bedingungen fördern die As-Auflösung, wie auch in der vorliegenden Studie beobachtet (ergänzende Abbildung S7), basierend auf den folgenden Mechanismen: (1) der Desorption von As(III) aus den festen Phasen des Bodens nach der Reduktion von As(V) zu As (III) und (2) die Freisetzung von As während der reduktiven Auflösung von As-haltigen Fe-Oxiden45. In dieser Studie gingen wir davon aus, dass ADSOM unter langfristigen anaeroben Bedingungen zersetzbaren OMs entspricht. Laut Mukai und Oyanagi30 besteht ADSOM hauptsächlich aus nichtfaserigen OMs und Hemizellulose und stimmt weitgehend mit OMs überein, die innerhalb von 3 Monaten in aeroben Böden zersetzt werden können. Obwohl die Zersetzungsrate der ADSOM-Fraktion unter anaeroben Bedingungen unbekannt ist, zeigte unsere Studie negative Beziehungen zwischen Boden-Eh und ADSOM in angewandten OAMs (Ergänzende Abbildungen S5 und S6). Daher verstärkte ADSOM die mikrobielle Atmung und führte in der Folge zur Entwicklung verminderter Erkrankungen.

Unter reduzierten Bedingungen kommt es im Boden zur Reduktion von As(V) zu As(III) durch Mikroorganismen46. Die lineare Kombinationsanpassung der As-K-Kanten-XANES-Spektren zeigte, dass As(III) bei F-Boden von 19 auf 55 % und bei A-Boden von 13 auf 27 % anstieg, mit einem ADSOM-Anstieg in den angewendeten OMAs (Abb. 5 und). 6; rs > 0,905, p < 0,01 für F-Boden, rs > 0,857, p < 0,05 für A-Boden) sowie eine Abnahme des Bodenredoxpotentials (Ergänzungstabelle S3). Darüber hinaus besteht eine starke positive Rangkorrelation zwischen As(III) in festen Phasen und gelöstem As in Böden (Abb. 5 und 7; rs > 0,967, p < 0,001 für F-Boden, rs > 0,850, p < 0,01 für A -Boden), was mit einer früheren Studie13 übereinstimmt, da die Affinität von As(III) für feste Bodenphasen im Allgemeinen geringer ist als die von As(V)39,45. Somit wurde gezeigt, dass ADSOM in angewandten OAMs die As(V)-Reduktion und die anschließende As-Auflösung durch seine mikrobielle Zersetzung unter anaeroben Bedingungen steigert.

Arsen-K-Kanten-Röntgenabsorptionsspektren nahe der Kantenstruktur fester Phasen in F-Böden und A-Böden, mit oder ohne ausgewählte organische Zusätze. Die Proben wurden nach der 2- und 6-wöchigen Inkubation gesammelt. Schwarze Diagramme stellen die Spektren der Referenzmaterialien dar, nämlich Arsenat adsorbiert auf Ferrihydrit [As(V)], Natriumarsenit [As(III)] und Orpiment (As-S). Zum Vergleich ist in allen Teilbildern das Spektrum des Ausgangskontrollbodens als dunkelgraue Linie dargestellt.

Zusammenhang zwischen säurelöslicher organischer Substanz (ADSOM) in angewandten organischen Zusatzstoffen (OAMs), dem Anteil von As(III) in festen Phasen (obere Schichten) von Böden und dem Fe(II)-Gehalt in Böden (untere Schichten) nach 2-3 Jahren. und 6-wöchige Inkubation. Die Bodenproben waren mit oder ohne ausgewählte OAMs (2, 5, 9, 10, 13, 14, 19 und 23). Der Anteil des As(III)- oder Fe(II)-Gehalts in Kontrollböden wird zum Vergleich durch eine gepunktete Linie in jeder Inkubationszeit angezeigt: Die obere Linie ist die 2-wöchige Inkubation und die untere die 6-wöchige Inkubation. Die Daten werden als Durchschnitt der Duplikate angezeigt. rs bezeichnet den Rangkorrelationskoeffizienten nach Spearman.

Beziehung zwischen gelöstem As und As(III)-Anteil in festen Phasen von Böden mit oder ohne ausgewählte organische Zusätze (2, 5, 9, 10, 13, 14, 19 und 23) nach 2- und 6-wöchiger Inkubation. „Gelöst als“ wird als Durchschnitt der Duplikate angezeigt. rs bezeichnet den Rangkorrelationskoeffizienten nach Spearman.

Unsere Studie zeigte auch, dass ADSOM in angewandten OAMs die Reduktion von As-haltigen Fe-Oxiden förderte: Der Gehalt an Fe(II) in Böden nach 2- und 6-wöchiger Inkubation stieg mit dem ADSOM-Gehalt der angewandten OAMs (Abb. 6). und gelöstes Fe zeigten einen ähnlichen Trend (Ergänzende Abbildungen S8 und S9). Die ergänzende Abbildung S10 zeigt die positiven Beziehungen zwischen gelöstem As und Fe(II) und gelöstem Fe, was darauf hindeutet, dass die reduktive Auflösung von As-haltigen Fe-Oxiden einen wesentlichen Beitrag zur Zunahme von gelöstem As in anaeroben Böden leistet, selbst wenn freigesetztes As auf neu resorbiert wird bildeten sekundäre Fe-Phasen, insbesondere im früheren Stadium der Anaerobiose16. Somit zeigten unsere Ergebnisse, dass ADSOM in OAMs die Reduktionsprozesse in Böden und die daraus resultierende Auflösung von As aus den festen Phasen beschleunigte.

Die Menge an gelöstem As in A-Boden mit und ohne OAMs war etwa zwei Größenordnungen niedriger als die in F-Boden, obwohl der Pseudo-Gesamtgehalt an As in beiden Böden vergleichbar war. Dies könnte auf Unterschiede in der Geschwindigkeit der As(V)-Reduktion und der Menge der verbleibenden Fe-Oxide während der Inkubation zwischen den beiden Böden zurückzuführen sein.

Die As K-edge XANES-Analyse ergab, dass As(V) im A-Boden kaum reduziert wurde (Abb. 5). Der LCF von anfänglich: 78%) (Abb. 5, Ergänzungstabelle S3); Dies konnte nicht durch Redoxpotentiale erklärt werden, da zwischen den beiden Böden nur ein geringer Unterschied in den Redoxpotentialen besteht (Ergänzende Abbildungen S5, S6 und Tabelle S3). Es ist möglich, dass die As(V)-Reduktion durch unterschiedliche Mikroumgebungen um As(V) im A-Boden (Andosole) behindert wurde; Wie Chevallier et al.47 vermuteten, bildet Allophan stabile Aggregate mit einem Mesoporennetzwerk (2–50 nm), das verhindern kann, dass organisches Material durch Enzyme und Mikroben beeinträchtigt wird. Mehrere andere Studien deuten auf die Sequestrierung von Fe-Oxiden durch amorphe Al-Minerale48,49 und die geringe mikrobielle Reduktionsrate amorpher Fe-Oxide in Andosolen50,51 hin. Es ist daher anzunehmen, dass einige Teile von As(V) an Fe-Oxiden sorbiert wurden und dass andere Phasen in einem stabilen Aggregat gebunden werden sollten. Folglich würde die Beschleunigung der As(V)-Reduktion durch die Anlagerung mikrobieller Zellen an die As-tragende Phase52 verhindert. Diese Hypothese steht im Einklang mit unserer früheren Beobachtung, dass eine starke negative Korrelation zwischen der As-Auflösung und dem Alo-Gehalt anaerober Böden besteht 51. Daher könnte der Einbau von As(V) in stabile Aggregate zumindest teilweise die geringere As-Reduktion erklären (V) im A-Boden beobachtet.

Schließlich war nach zwei- und sechswöchiger Inkubation das Verhältnis von gelöstem As zu As (III) in den festen Phasen von A-Boden um eine Größenordnung kleiner als das für F-Boden (ergänzende Abbildung S11), was darauf hindeutet, dass der Feststoff Phasen im A-Boden sorbierten As(III) im Vergleich zu denen im F-Boden effizient, selbst unter anaeroben Bedingungen. Dies ist teilweise auf die viel größere Menge an verbleibenden Fe-Oxiden – insbesondere amorphen Fe-Oxiden – im A-Boden zurückzuführen als im F-Boden. Darüber hinaus würden die reichlich vorhandenen amorphen Al-Mineralien in A-Böden dazu beitragen, die As(III)-Auflösung bis zu einem gewissen Grad zu verringern, obwohl sie As(III) weniger effektiv sorbierten als Fe-Oxide5,6.

In dieser Studie wurde die Hypothese getestet, dass der ADSOM-Gehalt in OAMs dazu beitragen kann, das Potenzial von OAMs zur Beschleunigung der As-Auflösung in angewandten Böden abzuschätzen, indem zwei gegensätzliche Bodentypen, Andosol und Fluvisol, einer anaeroben Inkubation unterzogen werden. Unsere Erkenntnisse lassen sich wie folgt zusammenfassen:

In Säurewaschmitteln lösliches organisches Material, das hauptsächlich aus nicht faserigem organischem Material und Hemizellulose besteht, in OAMs kann ein genauer und praktischer Indikator für das Verbesserungspotenzial von OAMs für die As-Auflösung in anaeroben Böden sein.

Die Reduktion von As(V)- und Fe-Oxiden in Böden nahm tendenziell mit höherem ADSOM-Gehalt in angewandten OAMs zu, was darauf hindeutet, dass der ADSOM-Zerfall und die anschließende Entwicklung reduzierender Bodenbedingungen die Hauptursachen für den Anstieg von gelöstem As in Böden mit OAMs sind.

Das gelöste As in Andosol war etwa zwei Größenordnungen niedriger als das in Fluvisol und reagierte weniger empfindlich auf die Anwendung von OAMs, möglicherweise aufgrund der begrenzten As(V)-Reduktion und der reichlich vorhandenen Fe-Oxide, die auch nach längerer anaerober Inkubation in Andosol verblieben.

Letztendlich analysierte diese Studie als erste die Beziehung zwischen ADSOM in OAMs und der As-Auflösung aus anaeroben Böden mit zugesetzten OAMs. Unsere Erkenntnisse können bei der Auswahl geeigneter OAMs für die Anwendung auf Reisfeldern hilfreich sein, um die As-Exposition gegenüber Reispflanzen zu minimieren, und bei der Entwicklung besserer Bodenbewirtschaftungspraktiken.

Alle Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien enthalten.

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Die Autoren möchten Frau Yukiko Nakamoto und Frau Saruul Narangerel (Institut für Agrarumweltwissenschaften, NARO) für ihre engagierte Unterstützung während der gesamten Forschung herzlich danken. Wir danken auch Frau Atsuko Hikono (Institut für Agrarumweltwissenschaften, NARO) für die Vorbereitung von Bodenpastenproben für die XANES-Analyse. Wir danken außerdem Dr. Toshihiko Karasawa (Central Region Agricultural Research Center, NARO) und Herrn Hiroshi Yamaguchi (Department of Technical Support, NARO) für die Bereitstellung organischer Änderungen. Ein Teil dieser Forschung wurde vom Research Center for Advanced Analysis Research Supporting Program von NARO unterstützt. XANES-Messungen wurden mit Genehmigung des Aichi Synchrotron Radiation Center (Vorschlag Nr. 202104027) durchgeführt. Wir möchten Editage (www.editage.com) für die Bearbeitung in englischer Sprache danken.

Diese Arbeit wurde finanziell unterstützt durch JSPS KAKENHI (Grant-in-Aid for Early-Career Scientists) Fördernummer JP19K15826.

Institut für Agrarumweltwissenschaften, NARO, Kannondai 3-1-3, Tsukuba, Ibaraki, 305-8604, Japan

Aomi Suda, General Sakurai und Noriko Yamaguchi

Forschungszentrum für fortgeschrittene Analyse, NARO, Kannondai 3-1-3, Tsukuba, Ibaraki, 305-8604, Japan

Koji Baba und Manami Furuya

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AS hat die Forschung entworfen. AS, KB, MF und NY führten die Experimente, die Datenerfassung und die Dateninterpretation durch. AS und GS haben statistische Analysen entworfen und durchgeführt. AS und NY haben das Manuskript geschrieben und KB, GS und MF haben das Manuskript bearbeitet. Alle Autoren genehmigen das endgültige Manuskript.

Korrespondenz mit Aomi Suda.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Suda, A., Baba, K., Sakurai, G. et al. Erhöhte Auflösung von Arsen in anaeroben Böden bei Anwendung organischer Zusatzstoffe: In sauren Reinigungsmitteln lösliche organische Substanz als potenzieller Indikator. Sci Rep 13, 217 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-022-27325-1

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Eingegangen: 08. September 2022

Angenommen: 30. Dezember 2022

Veröffentlicht: 05. Januar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-27325-1

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